Linnaehituse temaatika oli talle südamelähedane. Olles väga tugeva analüüsivõimega, tõi ta kriitiliselt välja meie linnaehituse puudused. 1970ndate lõpp ja 1980ndate algus oli kontseptuaalne aeg: arhitektuuri tehti paberist, ideed rippusid näitusesaalide seintel. Kaljundi ideed külvasid rukist paneelmajade vahele.

1980ndate algusest huvitus ta aktiivselt väikelinnade väärtustamise probleemistikust, kritiseeris nõukogulikku, anonüümset linnaehituspoliitikat. Väikelinnade inimlik mastaap, õigesti hinnatud ja tasakaalustatud linnaruumilised suhted ja seosed loodusega olid talle äärmiselt olulised. Kuidagi eriliselt lähedane oli talle Viljandi, linn, kus ta  oli veetnud oma nooruse ja kooliaastad. Tema Viljandi linnaehitusliku analüüsi rõhud olid elamualadel ja järveäärsel alal. Hiljem liitus sellega ka Viljandi lossivaremete konserveerimise projekt, samuti laululava  ja selle ümbruse rekonstrueerimine. Need olid  suurejoonelised maastikulised teemad, kus  tulemused sündisid  talle omaselt lihtsate  ja läbikaalutud võtetega .

Maastikul on tema loomingus oluline osa. Lisaks Viljandile oli ta seotud Rakvere lossimägede planeeringuga, Tartu Toomemäega ja Sinimägede memoriaaliga. Ka nendes töödes avaldus tema  võime suhelda loodusega, maastiku modelleerimise eriline oskus, mida on antud vähestele.

Lisaks veel mitmed detailplaneeringud, millest realiseerunud on Kuressaare kesklinna tihendamise kava ja kultuurikeskuse-raamatukogu rekonstrueerimisprojekt. Enamiku planeeringute ideed aga alles ootavad realiseerimist. Võimalik, et planeerijana jäigi mingi osa temast avamata. Lihtsalt ajad olid sellised.

Vähem tegeles ta mahuliste objektidega. Oma sõnade järgi ei olnud ta mingi vormimeister, kuid tema majadest on põhjamaist selgust ja läbitunnetatud mastaabi- ja materjalitunnetust. Ei olnud seal moevooludega kaasaskäimist, talle polnud see oluline. Olulisim oli aus materjalikäsitlus. Puit oli talle oluline materjal, puidust tegi ta ka oma kodu. Ka filigraanselt  lõigatud õunapuud koduõuel olid justkui loomulik maja osa.

Viimastel aastatel kandus Tiit Kaljundi tegevuse raskuspunkt Ida-Virumaale. Toila SPA juurdeehituse projektile eelnes talle omaselt kogu asula planeerimisprintsiipide ja arengute lahtimõtestamine. Saka mõisa  juurdeehitusprojektile lisaks valmis ka Saka mõisa trepistik, maastikuraja üks osa, mis ühendab klindi ülemise ja alumise nivoo. Selle keerulise objekti lihtne arhitektuurne ja konstruktiivne idee ja loodussõbralik ehituskontseptsioon andsid tulemuse, mis tunnistati aastatel 2002–2006 valminud väikevormide konkursil parimaks.

Kuuludes alates 1977. aastal Eesti Arhitektide Liidu liikmeskonda, oli ta aastaid EALi juhatuses, ei kunagi passiivse kohalolijana, vaid alati innustavalt aktiivse osalejana.